Comprendre le devenir des composés organiques dans l'atmosphère est un enjeu majeur dans l'évaluation des impacts climatiques et sanitaires des émissions d'origines biotiques comme anthropiques. Ce travail propose une nouvelle approche analytique de la problématique en permettant d'accéder à la spéciation chimique à l'échelle moléculaire de la matière organique atmosphérique, notamment d'origine secondaire, simultanément en phases gazeuse et particulaire. L'objectif est de décrire la chimie multiphasique impliquée dans la formation et l'évolution des aérosols organiques secondaires (AOS) et d'améliorer la prise en compte des phénomènes de partition gaz/particules des composés organiques secondaires. Les phases gazeuse et particulaire sont simultanément prélevées, respectivement sur tubes d'adsorbant et sur filtres. La méthode adapte les techniques de dérivatisation des fonctions carbonylées et hydroxylées afin de les réaliser directement sur ces supports de prélèvement avant analyse des échantillons par thermo-désorption - chromatographie en phase gazeuse - spectrométrie de masse. La technique réduit l'utilisation de solvant, limite les pertes et contaminations et simplifie le traitement des échantillons. Potentiellement applicable à une large gamme de systèmes chimiques (précurseur/oxydant) et de type de sites (rural, urbain, trafic...), seront présentés ici les résultats de l'application de la méthode à l'étude de l'ozonolyse du limonène, l'un des terpènes les plus émis par la végétation à l'échelle globale et à fort rendement d'AOS.